水蒸气处理的Fe-ZSM-5分子筛上笑气一步羟化苯制苯酚反应：酸性质调节

水蒸气处理的Fe-ZSM-5分子筛上笑气一步羟化苯制苯酚反应：酸性质调节，欧阳萃，李建伟，采用离子交换和高温水蒸气处理联合法制备了用于N2O一步氧化苯制苯酚的、弱酸性多孔Fe-ZSM-5分子筛催化剂。通过X射线衍射（XRD）、扫描 该文章主要探讨了一种在Fe-ZSM-5分子筛上利用笑气(N2O)一步氧化苯制备苯酚的新型催化反应过程，通过调节催化剂的酸性质来优化反应效果。其中，酸性质的调控是关键，特别是对于催化剂的活性和稳定性的影响。 研究人员采用离子交换和高温水蒸气处理的联合方法制备了弱酸性的Fe-ZSM-5分子筛催化剂。这种方法旨在改变分子筛的酸中心类型和分布，以提高其在N2O氧化苯生成苯酚反应中的性能。通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、氮气吸附-脱附(BET)、紫外-可见吸收光谱(UV-vis)、氨程序升温脱附(NH3-TPD)以及吡啶原位红外(FT-IR)等技术对催化剂进行了全面的表征，以理解其结构和酸性质。 实验结果显示，经过水蒸气处理的Fe-ZSM-5表现出更优异的催化性能和稳定性。水蒸气处理能够显著提高催化剂的活性，这可能是因为水蒸气处理改变了分子筛的酸中心结构，形成了适量的Lewis酸位，同时减少了Brønsted酸位。值得注意的是，所有Brønsted酸位在这次处理后都被消除或显著减少，而只保留了少量的Lewis酸位。 在苯/N2O/氦气的原料摩尔配比为50%/5%/45%和温度为10698K的条件下，催化性能评估显示，N2O的转化率、苯酚的选择性以及苯酚的收率与总酸量、Lewis酸位和Brønsted酸位存在一定的关系。具体来说，N2O的转化率与总酸量正相关，而苯酚的选择性与Lewis酸位量负相关，这意味着更高的Lewis酸位会导致苯酚选择性降低，但有利于N2O的转化。因此，适当控制酸位的数量和类型可以优化苯酚的生成。 关键词：N2O、Fe-ZSM-5、水蒸气处理、Lewis酸位、Brønsted酸位。这些关键词揭示了研究的核心内容，即通过调节酸性质来改善N2O一步氧化苯制苯酚的催化过程，其中，水蒸气处理在调整催化剂酸性特征方面起到关键作用。 总结来说，这篇论文研究了通过调控Fe-ZSM-5分子筛的酸性质，特别是通过水蒸气处理来创造一种弱酸性的催化剂，从而优化笑气氧化苯生成苯酚的催化反应。实验数据表明，这种处理方式可以增加催化剂的活性和稳定性，且在没有Brønsted酸位和一定量的Lewis酸位时，催化反应性能最佳。这一发现为未来开发高效、稳定的一步氧化苯制苯酚催化剂提供了新的思路。